氚的起源及迁移
2020-01-17 · 技术研发知识服务融合发展。
1.氚的起源
氚(Tritium,代号T)是氢元素的一种放射性同位素,原子量为3.016049。天然水中的氚主要有2种起源:天然氚和人工核爆氚。
天然氚生成于大气层上部10~20km高空,是宇宙射线快中子(能量超过400MeV)轰击大气层中稳定的氮原子发生核反应生成的:
同位素地球化学
已知近数万年来宇宙射线的强度基本保持恒定,因此天然氚产生率也较稳定,约为0.25~0.75atom/(cm2·s)(Lai和Peters,1962)。自然界天然氚在长期积累和衰变过程中已达到了动态平衡,其总量约为5~20kg。
除上述外,在地壳中放射性元素的天然裂变及锂俘获热中子发射α粒子等反应也可产生氚,但其数量很小,一般对天然水中氚含量影响不大。
人工氚主要来自大气层核试验。1952年末核试验产生的人工氚,显示于1953年初的大气降水中(图4-10)。
图4-10 1953~1970年渥太华(加拿大)、维也纳(奥地利)和瓦伦西亚岛(爱尔兰)降水中的氚含量(据Brown,1970,IAEA采样网)
氚原子生成以后即同大气中的氧原子化合生成HTO水分子,成为天然水的一部分,参与水循环。同其他水分子一样,在天然水循环的过程中,也打上各种环境因素的特征标记,成为追踪各种水文地质作用的理想示踪剂。更重要的是它的放射性计时性,成为水文地质研究中一种重要的定年手段。
氚的半衰期很短(为12.43a)属于β-衰变类型,衰变的最终产物为氦同位素:
同位素地球化学
这一特点,对于研究大气降水的地面入渗、现代渗入起源的地下水补给、流动速率及赋存等特别有用。
2.氚的浓度单位
天然水中氚的浓度用“氚单位”表示,代号为“TU”(Tritium unit)。一个TU的含义为,在1018氢原子中有一个氚原子。也可以换算成放射性浓度单位:
同位素地球化学
由此可见,TU是很小的浓度单位,也是最常用的氚浓度单位。
3.大气层中氚的迁移
天然氚产生于平流层。据历史资料,1952年前大气降水的天然氚浓度为5~15TU。1952年以后,在大气层中的核试验使大量人工氚进入大气层,破坏了天然氚的平衡,造成降水的氚浓度大幅度增加(图4-10)。
平流层的氚,以两种方式损耗:每年通过氚自身的放射性衰变减少的量约5.5%。有人估计氚在低平流层内的滞留时间为1至10a。另一损耗是通过气团的交换向对流层迁移(渗漏)。这种交换主要发生在中纬度高压带休止层的不连续区域内(Nervel,1963)。其交换强度随季节而异,每年的晚冬和春季期达到最大值(春季高峰),这就是所谓的休止层的氚渗漏效应。
来自平流层的氚积聚在中纬度地区自地表向上延伸到近5×104Pa的湿气层。根据Bolin(1958)和Begemonn(1961)的大气蒸气系统氚分配的方框模型,Eriksson(1962)解释为,对流层内大气中的氚以两种方式逸失:一是降雨,另一种是与贫氚的海洋表面水的分子交换。在大陆地区,大气氚随降雨入渗到地表水系统中,或者通过径流转移到地下水或海洋。大量的降雨氚通过蒸发或蒸腾作用返回到大气中,土壤则起着保持大陆高氚量的缓冲器作用。
海洋大气中氚浓度是大气-海洋交换作用的结果,也是降水-蒸发作用的一种平衡。对此,Craig和Gordon(1965)做过详细研究。氚通过降水(Fp)和分子交换(Fx)向海洋输入量的关系可以表示为
同位素地球化学
式中:h为海洋大气的相对湿度(=0.75);E为海洋蒸发通量;P为降水量。据研究,全球E/P比值约等于1,所以Fx/Fp3,表明分子交换是海洋区大气中氚主要的逸失方式。
在大陆地区,晚冬和春季,来自平流层的氚处于高峰值,氚的垂直浓度梯度最高。然而,这一效应被冬季形成的低氚蒸气稍稍平滑。夏季的蒸发作用把春季最高的氚浓度延伸到夏季。另外,在大气层中人工氚量高峰时期,如1952~1963年的10年内,大陆储库氚含量就相对低于大气层,这时蒸发作用可降低大气层的氚浓度梯度。近年来,随着大气中氚量的减少,大陆储库可能保持着过去的相对较高氚含量记录,会一反常态地把氚贡献给大气层。
降水是大陆上空氚迁移的一种主要机制。水滴是对流层内氚向下迁移的一种运载工具。当水滴和周围的蒸气发生急速的同位素交换时,特别是氚垂直梯度很大的时期,降落的水滴可把氚带给较低的对流层。Ehhalt(1971)还注意到在冷冻层之下有一个附加的氚来源,即冰雹和雪,它们没有经受到这种交换,就可以把高含量氚带到地面。