《幻想交响曲》是他最大的杰作。这部交响曲副题为“一个艺术家的生活片断”,由5个乐章组成:梦幻与热情、舞会、田野景色、赴刑进行曲和妖魔夜宴之梦。这部交响曲使用一“固定乐思”代表曲中女主人公,并在各个乐章中加以变化发展。《幻想交响曲》是标题交响曲的范例,为柏辽兹所首创,亦开浪漫主义标题音乐之先河;它以固定乐思的手法贯穿全曲,也为后人所效仿。他还是一位管弦乐法大师,以色彩斑斓的配器,以及庞大的乐队编制,展现了音乐巨大的表现力和大胆的革新精神,给德国浪漫主义音乐家以强烈的影响。他的音乐评论在19世纪欧洲的音乐生活中也产生了强烈的影响。